该研究由中国科学技术大学丁涛副研究员和姚涛教授领导。实验采用密度泛函理论计算和同步辐射表征技术进行。

作者通过综合理论和实验方法，系统地设计并研究了N 掺杂石墨烯支持的Fe-Rh 原子催化剂 (Fe-Rh x @NC) 用于 ORR 的位点距离效应。通过静电势(ESP)和贝德电荷分析，理论计算预测位点距离效应改变了不同Fe-Rh原子位点距离(d Fe-Rh)的催化电子结构，优化了催化剂的吸附强度。

因此，在理论计算的推动下，作者通过空间限制策略设计了Fe-Rh x @NC催化剂，并合成了具有不同d Fe-Rh的Fe-Rh x @NC催化剂。高角度环形暗场扫描 TEM (HAADF-STEM) 图像进一步证明了不同 Fe-Rh 原子距离催化剂的成功合成。 X 射线光电子能谱 (XPS) 和 X 射线吸收光谱 (XAS) 证明了位点距离对 Fe 和 Rh 之间相互作用强度的影响。

与 Fe-Rh 1相比，Fe-Rh 2 @NC 具有最佳原子距离，可提供最正的起始电势 (E onset ) 和半波电势 (E 1/2 )，分别为 1.01 和 0.91 V vs. RHE @NC(0.96 和 0.88 V)和 Fe@NC(0.96 和 0.87 V)，甚至高于商业 Pt/C(0.98 和 0.86 V)。

密度泛函理论(DFT)计算表明Fe-Rh 2 @NC能与O 2适度相互作用，具有合适的吸附能，有利于促进ORR的动力学过程。与Fe@NC相比，Fe-Rh 2 @NC催化剂在费米能级附近具有更高的预计态密度，表明Fe-Rh 2 @NC双金属催化剂具有更强的电子传递能力和更高的催化性能。