福岛第一核电站(FDNPP)发生核灾难十三年后，分析技术的突破实现了世界首创：对环境样本中的放射性铯(Cs)原子进行直接成像。

这项开创性的分析由日本、芬兰、美国和法国的研究人员团队完成，分析了受损的 FDNPP 反应堆排放的物质，揭示了日本面临的长期环境和放射性废物管理挑战的重要见解。这项名为“揭示&luo;耳机 &ruo;放射性铯原子：福岛第一核电站富铯微粒 (CsMP) 中的铯榴石”的研究刚刚发表在《危险材料杂志》上。可以在此处免费访问。

福岛第一核电站熔毁：持续的工程和环境难题

2011 年，东北大和海啸发生后，由于后备电源和冷却系统中断，FDNPP 的 3 座核反应堆发生熔化。此后，大量研究工作集中于了解受损反应堆内发现的燃料碎片(熔化的核燃料和结构材料的混合物)的特性。必须小心地移除和处理这些碎片。

然而，燃料碎片的物理和化学状态仍然存在许多不确定性，这极大地增加了回收工作的复杂性。

尝试了解放射性铯的化学性质，取得世界首例成果

受损的福岛第一核电站反应堆释放出大量放射性铯，这些铯以颗粒形式存在。这些颗粒被称为富含铯的微粒 (CsMP)，溶解性差，体积小(< 5 µm)，成分类似玻璃。

日本九州大学的Satoshi Utsunomiya教授领导了这项研究。他解释说，CsMP“是在熔化过程中，当熔融的核燃料撞击混凝土时，在受损反应堆的底部形成的。”

形成后，许多 CsMP 从反应堆安全壳中流失到周围环境中。

CsMP 的详细表征揭示了有关熔毁机制和程度的重要线索。然而，尽管微粒中含有丰富的 Cs，但直接对粒子中的放射性 Cs 进行原子级成像已被证明是不可能的。

赫尔辛基大学的研究合作者加雷思·劳教授解释说：“这意味着我们缺乏有关颗粒和燃料碎片中铯的化学形式的完整信息。”

Utsunomiya 继续说道，“虽然粒子中的 Cs 浓度相当高，但对于使用先进的电子显微镜技术成功进行原子尺度成像来说，这个浓度往往还是太低。我们发现，当 Cs 的浓度足够高时，电子束会损坏样品，导致生成的数据毫无用处”。然而，在该团队之前的工作中，他们使用最先进的高分辨率高角度环形暗场扫描透射电子显微镜 (HR-HAADF-STEM) 在 CsMP 中发现了一种名为铯榴石(一种沸石)的矿物内含物。Law 解释说，“在过去的分析中，我们发现 CsMP 中富铁的铯榴石内含物含有 >20 wt.% 的 Cs。在自然界中，铯榴石通常富含铝。

CsMPs 中的铯榴石与自然界中的铯榴石明显不同，表明它是在反应堆中形成的。” Utsunomiya 继续说道，“因为我们知道 CsMPs 中的大部分铯都是裂变衍生的，所以我们认为对铯榴石的分析可以获得放射性铯原子的第一张直接图像”。

沸石在受到电子束照射时会变成无定形，但这种损伤与沸石的成分有关，研究小组发现一些沸石内含物在电子束中是稳定的。

了解到这一点并通过建模，研究小组开始了艰苦的分析，最终在宇都宫、研究生宫崎加奈子和整个团队的帮助下，对放射性铯原子进行了成像。

Utsunomiya 解释道：

“看到铯原子在铯榴石结构中如此美丽的图案真是令人兴奋不已，图像中大约一半的原子与放射性铯相对应。”

他继续说道：“这是人类首次直接对环境样本中的放射性铯原子进行成像。在环境样本中发现足够高浓度的放射性铯，从而允许直接成像，这很不寻常，而且存在安全问题。虽然拍摄科学界第一张图像令人兴奋，但同时令人遗憾的是，这只能在核事故后才成为可能。”

不仅仅是成像方面的突破

宇都宫强调，这项研究的发现不仅限于对放射性铯原子进行成像：“我们的工作揭示了铯榴石的形成过程，以及 FDNPP 反应堆和环境中铯分布的不均匀性。”

Law 进一步强调了相关性：“我们明确地证明了一种新的 Cs 存在与 FDNPP 反应堆排放的物质有关。在 CsMP 中发现含有铯榴石的 Cs 可能意味着它也留在受损的反应堆中;因此，现在可以在反应堆退役和废物管理策略中考虑其特性。”

合作者、南特大学 IMT Atlantique Subatech 的Bernd Grambow名誉教授补充道：“我们现在还应该开始考虑 Cs-铯榴石的环境行为及其可能的影响。它的行为可能与迄今为止记录的其他形式的 Cs 沉降物不同。此外，可能还必须考虑对人类健康的影响。铯榴石在环境和体液中的化学反应性肯定不同于其他形式的放射性沉积铯。”最后，斯坦福大学的Rod Ewing教授在谈到这项研究的意义时强调，迫切需要继续进行研究，以指导碎片清除策略和环境修复：“我们再次看到，国际科学家的艰苦分析努力确实可以解开核事故的谜团，有助于长期恢复工作。”

这项研究题为《揭示耳机 放射性铯原子：福岛第一核电站富铯微粒(CsMP)中的铯榴石》，发表在《危险材料杂志》上。这项研究得到了日本学术振兴会和芬兰研究理事会的双边资助。